Réflectivité pompe-sonde

Les moyens techniques :
La salle expérimentale dédiée à la spectroscopie ultrarapide au Laboratoire d’Optique Appliquée, appelée Salle Bordeaux, possède un laser à 1kHz de taux de répétition et impulsions de durée 30 fs, longueur d’onde 800 nm et énergie jusqu’à 10 mJ. Environ 1 mJ est prélevé et partagé en deux impulsions pour pomper deux amplificateurs paramétriques optiques qui permettent d’accorder indépendamment la longueur d’onde de l’impulsion pompe et de sonde, entre 300 nm et 2.5 microns, ainsi que d’obtenir des impulsions entre 5 et 40 fs, selon la longueur d’onde utilisée. L’expérience de spectroscopie ultrarapide est couplée aussi à un système de détection qui est aujourd’hui l’état de l’art en termes de rapport signal sur bruit.


Description de l’activité de recherche :
Cette activité de recherche est centrée autour de l’utilisation de lasers femtosecondes (1 fs = 10-15 s) dans le but d’étudier la dynamique de réseau, de phonons (modes de vibration de l’ensemble des atomes dans le réseau cristallin), d’électrons ainsi que de leurs interactions au sein d’un cristal, par des techniques de spectroscopie résolues dans le temps dites « pompe-sonde ». La période caractéristique de vibration du réseau dans un cristal est de l’ordre de 10 à 100 fs. Une résolution temporelle femtoseconde est donc nécessaire pour suivre en temps réel l’évolution et la dynamique des phonons ainsi que la dynamique d’interaction électron-phonon, qui a lieu sur des échelles de temps de l’ordre de la picoseconde (1 ps = 10-12 s).

Dans une expérience de spectroscopie résolue dans le temps, une impulsion laser est partagée en deux faisceaux, l’un utilisé pour exciter l’échantillon et l’autre pour le sonder. La mesure du signal réfléchi ou transmis par l’échantillon en fonction du retard entre l’impulsion de pompe et de sonde permet de mesurer en temps réel la dynamique ultrarapide qui a lieu au sein de l’échantillon, avec une résolution de l’ordre de l’ordre de la durée de l’impulsion laser, que dans notre cas est entre 5 et 40 fs, selon la longueur d’onde utilisée. La figure 1 montre un schéma typique d’expérience de spectroscopie résolue dans le temps.

 

Figure 1: Schéma représentatif d'une expérience de spectroscopie ultrarapide pour la mesure de phonon optique cohérent dans le bismuth [D. Boschetto et al. Phys. Rev. Lett. 100, 027404 (2008)].

 

L’utilisation d’un laser femtoseconde permet d’exciter et sonder de façon sélective un ou plusieurs modes propres de vibration du réseau. Quand la durée d’impulsion laser est plus brève que la période d’oscillation, le mode propre de vibration excité est cohérent. On parle alors de phonon cohérent. Par cette méthode, il est possible de suivre l’évolution de la dynamique d’un phonon ainsi que son interaction avec les autres degrés de liberté du cristal, comme les électrons ou l’ordre de spin. Cet axe de recherche a connu un grand élan dans les dernières décennies, comme le démontrent les grands projets qui visent à réaliser des sources de plus en plus brèves et dans une gamme spectrale de plus en plus large, pouvant aller des THz au rayons X durs (Synchrotrons, lasers à électrons libres, lasers-plasmas). Plusieurs facteurs expliquent cet engouement. Par exemple, de nombreuses propriétés physiques, comme les propriétés de transport, sont intimement liées à la dynamique des électrons et des phonons. De même, les processus d’interaction électron-phonon déterminent à la fois les réactions chimiques et les transitions de phase. Ces études peuvent donc ouvrir la voie à la compréhension des processus élémentaires qui sont à la base de nombreux processus réactionnels.

Les études de dynamique de structure par spectroscopie résolue dans le temps que nous avons effectuées concernent plus particulièrement les phonons optiques cohérents. L’excitation et la détection sélectives d’un mode de vibration nous ont permis d’explorer l’interaction électron-phonon dans plusieurs matériaux.

Nous avons d’abord étudié les phonons cohérents dans le bismuth [D. Boschetto et al. Phys. Rev. Lett. 100, 027404 (2008)], en figure 1, dont la structure cristalline simple, deux atomes par maille primitive, permet de comprendre efficacement les processus qui rentrent en jeu lors d’une interaction laser-matière à faible flux, ainsi que de maîtriser les mécanismes d’excitation et détection de phonons cohérents. La qualité des résultats que nous avons pu obtenir a été possible grâce au développement d’un système expérimental possédant un rapport signal sur bruit exceptionnel, et qui reste à ce jour l’état de l’art au niveau international.

Nous avons ensuite élargi nos recherches aux matériaux fortement corrélés, comme les supraconducteurs, qui font aussi l’objet de nos expériences actuelles. Ces matériaux ont une particularité qui les rend très attractifs pour des expériences de dynamique ultrarapide. Tous les degrés de liberté du cristal, comme le spin, la charge, les phonons, sont fortement couplés, en produisant un diagramme de phase à la fois complexe et intriguant. Dans ces matériaux, l’excitation laser peut même produire des phases métastables qui sont absentes dans le diagramme de phase à l’équilibre. On peut donc modifier les propriétés physiques d’un cristal par l’excitation laser, ces qu’on appelle des transitions de phases photoinduites.

Le fort couplage entre les dégrées de liberté d’un cristal est certes attractive pour des études de dynamique. Par contre, ce même couplage est à l’origine d’une grande complexité dans le signal mesuré, qui rend souvent difficile la discrimination des processus en jeu. Dans ce but, il faudrait donc réduire au minimum les dégrées de liberté d’un cristal, pour ensuite les rajouter un par un en investiguant l’effet de chaque dégrée de liberté sur la dynamique d’ensemble. Dans ce but, nous étudions aussi des nanostructures dans lesquelles il est possible d’en contrôler les dégrées de liberté. La figure 2 montre un tel exemple, développé en collaboration avec la Columbia University de New York, sur le mouvement de cisaillement de seulement deux couches de graphène [Davide Boschetto et al., Nano Letters, Septembre 2013], en passant par des multicouches jusqu’au graphite. Nous remarquons que la mesure du mode de cisaillement dans la bicouche de graphène représente un seul oscillateur harmonique, à partir duquel on construit entièrement la dynamique du phonon dans le cristal volumique de graphite. Cette expérience a été possible grâce au développement d’un système de détection pouvant atteindre la limite de bruit quantique en réflectivité pompe-sonde, qui est aujourd’hui l’état de l’art pour ces expériences.
 

Figure 2: Vibration interfolier d'un système multicouche de graphene, an partant du bicouche jusqu'au graphite [Davide Boschetto et al., Nano Letters, Septembre 2013]. (a) Mesure en temps réel par spectroscopie ultrarapide; (b) schéma de vibration des feuilles de graphene pour le système multichouche et le graphite.


 

 

ENSTA CNRS Ecole Polytechnique