FLEX : Applications

Le champ d'applications des sources de rayons X est très vaste. Il faut savoir qu'un synchrotron, source de rayons X de référence, accueil en moyenne un millier d'utilisateurs par an. Ceux-ci viennent de tous horizons, Médecine, Biologie, Chimie, Physique et même Art (étude d'œuvres d'art). Au LOA, avec les sources que nous développons, nous n'avons pas la prétention d'attirer autant de personnes, qui imposerait des moyens humains et techniques bien supérieurs à ceux dont nous disposons. Par ailleurs, nos sources doivent encore trouver leur « niche » scientifique. Quels sont les points forts qui les distinguent des autres sources de rayons X ? En comparaison aux synchrotrons, nos sources émettent beaucoup plus de photons par impulsions (jusqu'à 1 millions de fois plus) et ont des durées beaucoup plus courtes (picoseconde jusqu'à attoseconde). Nous avons privilégié soit les expériences nécessitant un grand nombre de photons (effet non-linéaire, imagerie monocoup, imagerie de milieu émissif comme un plasma, étude des dommages photo-induit, création de plasmas), soit les expériences d'étude d'effet dynamiques dans la matière (phonon dans le solide, fusion athermique etc). Enfin, les sources X produites par laser étant intrinsèquement synchronisés au laser de pompe, on peut aisément réaliser des expériences pompe-sonde en mélangeant des faisceaux de nature très différentes (infrarouge- X, ou X-X, ou encore X-particules).

 

Imagerie de domaines magnétique résolue en temps

Les phénomènes magnétiques se produisant à des échelles nanomètrique et sur des échelles de temps très court (de la picoseconde à la femtoseconde) sont l'un des sujets d'avant garde de la recherche en physique du solide. L'imagerie sub-micronique de la dynamique des domaines magnétiques nécessitent une résolution spatiale inférieure à la limite de diffraction des lasers classiques. Les sources de rayons XUV développées au laboratoire permettent d'atteindre cette limite. De plus ces sources permettent d'étudier des échelles temporelles beaucoup courte de l'ordre de 20 fs ouvrant la voie vers de nouveaux phénomènes par encore observés.

 

Holographie EUV

Nous avons réalisé des expériences d'holographie XUV. le schéma expérimental de bases est présenté ci-dessous:

 

 

L'optique focalisante est une parabole hors-axe de 2.5° et de focale F = 65 mm. L'ouverture numérique du système est limitée par la distance détecteur-point focal et vaut 0.037. Le miroir plan XUV ne réfléchit que l'harmonique 25 à 32 nm.(Opt lett 06)

La figure suivante donne un exemple d'hologramme obtenu dans cette configuration (somme 10 images de temps d'acquisition 10 s chacune) et sa reconstruction:

 

 


L'hologramme est très contrasté et n'est pas déformé malgré un grandissement de 240. La résolution obtenue est de 613 nm, ce qui est en bon accord avec la résolution théorique de 520 nm

 

Ablation EUV

 

Ces expériences ont été réalisées en collaboration avec l'équipe de Libor Juha de l'Institute of Physics de Prague (République Tchèque). Nous avons utilisé une parabole hors-axe de focale 65 mm pour focaliser le rayonnement XUV sur des échantillons de PMMA et de carbone amorphe. Sur cette parabole a été déposé un traitement multicouche large bande chirpé XUV permettant de réfléchir 5 harmoniques. Le faisceau harmonique a été focalisé sur une tache de 2 µm.

 

 

Le phénomène de dommages observés ont été réalisé par un seul photon EUV. L'énergie des photon est assez grande (40 eV) pour détruire des liaisons chimiques dans l'échantillon irradié. Des mesures AFM montre les dommages occasionnés. Ces mesures AFM ont été comparé à la tache focale calculé à l'aide du senseur de front d'onde EUV placé après la parabole. (Opt Exp. 2009)

Reconstruction à partir du hartmann EUV Reconstruction mesure AFM

 

 

Phonons optiques résolus en temps par impulsion XUV

 

La source d'harmoniques d'ordres élevés du laser générateur a l'avantage entre autres sources XUV d'avoir une bonne cohérence temporelle. Cette propriété permet d'observer des phénomènes cohérents sur la surface des solides. Nous avons réalisé une expérience de type pompe-sonde pour observer la relaxation des phonons optiques excités par les impulsions du laser IR. Les impulsions de l'harmonique 25 (32nm) du faisceau IR sont utilisées pour sonder de façon cohérente ces phonons optiques. Nous avons observé la variation de réflectivité par la surface de la cible solide (Bismuth).

 

Cette expérience permet d'explorer la dynamique des phonons de vecteurs d'ondes en dehors du centre de la zone de Brillouin, qui ne sont pas sensibles aux longueurs d'onde optiques.
La variation de réflectivité est proportionnelle à la modulation de la constante diélectrique e induite par l'impulsion de pompe I. (Appl Phys. Lett 2009)

 

 


 

Diffraction X femtoseconde

La technique de diffraction X femtoseconde est une expérience résolue en temps pour laquelle la dynamique des déplacements atomiques initiée par une excitation ultrabrève est sondée grâce un flashe de rayonnement X qui diffracte sur un échantillon.

Ce type d'expérience est appelé "pompe-sonde", pour laquelle le faisceau pompe est l'excitation lumineuse et le faisceau sonde le flashe de rayonnement X. A chaque séquence, un instantané de la structure de la matière est ainsi enregistré tel un stroboscope. L'expérience doit être répétée autant de fois que le nombre de retards temporels entre ces deux faisceaux nécessaires pour décrire la réaction.Ces instantanés sont ensuite rassemblés afin de reconstruire le film complet de la réaction.

Les expériences ont été réalisées avec un système laser délivrant des impulsions infrarouges de 120 fs à 10 Hz. Le faisceau laser est séparé en deux bras. Un premier faisceau de 15.5 mJ est utilisé pour générer la source de rayonnement X Ka sur une cible solide de silicium. Le rayonnement X-Ka (7.13 Å) est collecté dans un angle solide de 5 10-3 stéradians par un cristal toroïdal de quartz et focalisé sur la surface d'un film de Langmuir-Blodgett d'arachidate de cadmium en incidence rasante centrée sur l'angle de diffraction de Bragg égal à 3.7°.

L'expérience permet de suivre l'intensité du rayonnement X diffractée pour différents retards temporels après l'excitation. Pour les retards négatifs où le faisceau pompe excite l'échantillon après que le flashe X ait sondé l'échantillon, aucun signal transitoire n'est bien sur enregistré. En revanche, une chute brutale du signal de diffraction X est observée dans les premières centaines de femtoseconde suivant l'excitation. Cette première expérience montre que la technique de diffraction X peut être étendue au domaine temporel femtoseconde. D'autres techniques sont en cours de démonstration , et en particulier l'absorption X résolue en temps femtoseconde.

Le groupe FLEX a réalisé la première expérience d'application d'une source X ultrabrève en étudiant la dynamique d'une structure transitoire femtoseconde à l'aide de la source X Ka: la transition de phase ultrarapide solide-liquide d'un cristal semiconducteur. Nous avons utilisé la technique de diffraction X femtoseconde que nous avons développé au laboratoire.

 

 

 

La transition de phase solide-liquide déclenchée par un flashe laser femtoseconde à la surface d'un cristal semiconducteur est souvent dénommée sous le terme de fusion non-thermique, car le temps caractéristique de ce processus est inférieur au temps de relaxation thermique (quelques picosecondes) du système cristallin. Les photons absorbés dans l'épaisseur de peau de l'échantillon excite une population d'électrons qui relaxe et se couple au réseau par l'excitation de phonon optique (oscillation des atomes dans une maille élémentaire) puis de phonons acoustiques (vibration du réseau cristallin). Le couplage électron-phonon optique est très rapide (quelques centaines de femtosecondes) alors que le transfert de l'énergie au réseau via les phonons acoustiques nécessite plusieurs picosecondes à plusieurs dizaines de picosecondes.

Au cours de l'expérience que nous avons réalisée, nous avons pu observer et caractériser cette transition de phase: durée (300 fs), épaisseur du film liquide, évolution en fonction du flux d'excitation par exemple. Le phénomène se produit bien avant que les vibrations des atomes d'origine thermique n'aient eu le temps de créer ce désordre dans la structure atomique. Cette expérience représente ainsi la première mesure structurale d'un processus hors équilibre en temps réel.


Imagerie X à haute résolution spatiale

Une des propriétés des sources de rayonnement X produites par plasma-laser est leur compacité associée aux propriétés de taille de source micrométrique. Cette caractéristique remarquable ouvre la porte au développement d'imagerie X à haute résolution spatiale, par contraste de phase, avec des instruments de laboratoire. Une première étape est la démonstration de la cohérence des sources X que nous développons par interaction laser-matière.

Dans le cadre de ces études, nous avons utilisé la technique de diffraction de Fresnel par bord franc pour démontrer la cohérence spatiale de la source compacte de rayonnement X femtoseconde Kalpha produite à partir de l'interaction laser ultrabref intense avec une cible solide.

 

 

L'analyse des franges de Fresnel montre que la cohérence spatiale transverse est de 20 micromètres à 60 cm de la source, ce qui est de l'ordre de grandeur de la cohérence spatiale obtenue avec les grands instruments du type synchrotron. Le nombre de photons cohérents reste cependant faible dans nos conditions expérimentales (200/s à 0.5 kHz). Mais le dévelloppement de système laser à haute cadence de répétition (10 kHz) et de nouvelles sources de rayonnement X (telle que les sources développées par notre groupe) va permettre d'améliorer de façon significative le flux X cohérent produit afin d'envisager des application dans l'industrie et le tissu bio-médical.

Ces résultats ont permis d'obtenir des premiers clichés de diffraction X par contraste de phase d'une aile de moustique. Les surintensités (premier pic de diffraction de fresnel) visibles sur les bords de chaque zone absorbante permet d'augmenter le contraste et donc la résolution des images. On peut également distinguer les poils du moustique sur le coin droit supérieur.

 

 

ENSTA CNRS Ecole Polytechnique