Harmoniques d'ordre élevé

Le processus de génération d'harmoniques d'ordre élevé permet d'obtenir une source de rayonnement dans le domaine XUV (10-60 nm). Cette source présente des propriétés de cohérences spatiale et temporelle permettant des applications telles que l'interférométrie, l'holographie et l'étude de la dynamique de processus ultrabrefs.

Principe

Optimisation et contrôle actif

Contrôle du front d'onde et focalisation

Harmoniques à deux couleurs

Perspectives sur l'amélioration des caractéristiques de la source

Principe

Le rayonnement XUV issu de la génération d'harmoniques d'ordre élevés dans les gaz rares provient de l'interaction fortement non-linéaire entre un champ laser intense et les atomes d'un gaz. Pour des raisons de symétrie, seuls les ordres harmoniques impairs sont émis mais la particularité intéressante de ce phénomène est l'existence d'un plateau constitué de plusieurs ordres pour lesquelles le nombre de photons ne décroît pas avec l'ordre. Puis le signal harmonique chute après un ordre de coupure.

Spectre typique d'harmoniques générées dans les gaz rares.

On explique simplement ce résultat à l'aide du modèle semi-classique à trois étapes. Lors de l'interaction du champ laser intense avec les atomes du gaz, il se produit une ionisation partielle de ces atomes par effet tunnel. Les électrons issus de cette ionisation sont accélérés dans le champ laser, puis se recombinent à leur ion parent. Ceci n'est possible qu'en polarisation linéaire pour laquelle la probabilité de recombinaison de l'électron sur son ion est non nulle; alors que cette probabilité est très faible en polarisation circulaire. C'est lors de cette recombinaison que se produit l'émission d'un rayonnement harmonique d'ordre très élevé.

Optimisation et contrôle actif

Le signal des harmoniques dépend non seulement de la réponse des atomes au champ laser (atome unique) mais aussi des aspects macroscopiques tels que la propagation dans un milieu partiellement ionisé, l'accord de phase et la réabsorption des harmoniques par le gaz générateur lui-même.
On peut optimiser le signal des harmoniques en faisant varier les paramètres de l'interaction tels que la pression du gaz, la longueur de la cellule d'interaction, la position de la cellule par rapport au foyer du faisceau laser... Le maximum du signal pour l'harmonique 23 (34 nm, 38 eV) est obtenu pour l'Argon avec une intensité laser de l'ordre de 1014 W/cm2 dans la cellule avec une géométrie focale douce. L'efficacité de conversion estimée par Sophie Kazamias dans sa thèse de doctorat est d'environ 10-5 pour H23.

Optimisation du signal harmonique généré dans l'Argon.

Afin d'améliorer le signal pour une harmonique donnée, nous pouvons contrôler les phases spectrale et spatiale du laser générateur. Pour cela, nous avons placé sur le trajet du faisceau laser, soit un cristal acousto-optique programmable (Dazzler, Fastlite) pour le contrôle de la phase spectrale, soit un miroir déformable pour le contrôle de la phase spatiale (Imagine Optic). Nous pouvons atteindre un gain de 10 (thèse de doctorat d'Olga Boyko) pour l'harmonique 25 générée dans l'Argon par rapport à l'optimisation à l'aide des paramètres extérieurs. Ces outils permettent aussi d'améliorer le signal pour des longueurs d'onde plus courtes mais seulement en diminuant la dimension de la tache focale du laser et en diminuant la durée des impulsions.

Augmentation du signal autour de 40 eV (32 nm) par contrôle de la phase spectrale.

Contrôle du front d'onde et focalisation

Nous avons démontré expérimentalement que le front d'onde du faisceau harmonique suit celui du laser générateur. Les aberrations telles que l'astigmatisme sont imprimées sur le front d'onde harmonique. En corrigeant les distorsions du faisceau IR à l'aide d'un miroir déformable, nous pouvons obtenir un faisceau harmonique de phase spatiale plus plate.

Mesure du front d'onde harmonique pour un faisceau IR avec un front d'onde corrigé.

La focalisation est aussi primordiale pour notre source. Des expériences récentes ont montré que l'on pouvait focaliser un rayonnement à 32 nm sur une tache focale de diamètre d'environ 1 µm (cf thèse de doctorat d'Evangelos Papalazarou) avec un miroir parabolique multicouches de focale de 65 mm. Cette mesure a été réalisée conjointement à l'aide d'un senseur Hartmann (LOA, Imagine Optic) et en irradiant un échantillon de PMMA par le faisceau harmonique focalisé. Le flux de photons harmoniques étant faible, le cratère obtenu est directement proportionnel à la taille de la tache focale (coll. L. Juha et al., Institute of Physics, Prague, Czech Rep.).

Comparaison des deux techniques de mesure de taches focales : a) cratère de désorption du PMMA obtenue après irradiation pendant cinq secondes par un rayonnement harmonique autour de 32 nm, (b) reconstruction de la tache focale par le logiciel du senseur Hartmann.

Harmoniques à deux couleurs: une source d'avenir

Augmentation du flux à courtes longueurs d'onde, harmoniques paires et impaires et amélioration du front d'onde

Pour les harmoniques générées dans les gaz d'atomes lourds tels que le Xénon et l'Argon, l'efficacité de conversion atteinte est déjà maximale. Néanmoins, les longueurs d'onde du signal harmonique restent grandes (autour de 30-40 nm). Si on veut obtenir des harmoniques plus élevées (longueurs d'onde plus courtes), il faut alors générer dans les gaz rares plus légers tels que le Néon et l'Hélium. Par contre, pour ces gaz, l'efficacité de conversion est plus faible (quelques 10-8) (thèse Sophie K.). Afin d'augmenter le nombre de photons dans la gamme 15-20 nm, nous avons mis en place un dispositif de génération à deux couleurs (IR et 2e harmonique 2w à 400 nm) simplement en plaçant un cristal doubleur de béta borate de baryum (BBO) type I sur le trajet du faisceau IR.

Le système à deux couleurs, mis en œuvre sur notre ligne harmonique kHz, nous a permis d'étudier en profondeur les évolutions en intensité et en longueur d'ondedes spectres au double contenu harmonique ainsi générés. Nous avons fait varier des paramètres typiques tels que le type de gaz, la pression du gaz, la longueur de la cellule ainsi que l'intensité de la composante à 400 nm. Il a été démontré que, soit un grossissement limité de l'ensemble du spectre est obtenu avec des paramètres d'optimisation proche de ceux de w, soit une hausse plus importante des harmoniques paires, même avec une longueur deux fois plus petites de cellule et une pression deux fois moindre de gaz, ou enfin une amélioration très forte surtout situé sur les harmoniques paires aux composantes 2 × (2n +1) pour des forts flux à 400 nm. Néanmoins, cette dernière étape se produit à des longueurs d'onde plus élevée.

Signal harmonique en fonction de la longueud'onde pour les gaz rares considérés avec ou sans faisceau à 2w.

Avec le champ à 2w, le signal harmonique est augmenté d'un facteur 25 pour le Néon et d'un facteur 100 pour l'Hélium. Ce dispositif permet donc d'atteindre des efficacités de conversion bien plus importante (quelques 10-6) pour les longueurs d'onde inférieures à 20nm.

Ces harmoniques se révèlent être de plus "sans" aberration lorsque le laser est filtré spatiallement. En effet, les distorsions de front d'onde mesurées, égales à lambda/17 rms à 44 nm, correspondent à l'obtention d'un faisceau limité par la diffraction. Ce comportement s'explique par un effet spatial supplémentaires de filtrage non-linéaire du front d'onde laser (i.e. outre le filtrage par l'iris de génération, de diamètre Phi), induit ici, dans notre configuration géométrique particulière, par la production du 2w.

Distortions de front d'onde des harmoniques. lambda(w)=37.5 nm et lambda(w+2w)=44.5 nm. (1) w , Phi=20 mm, (2) w, miroir déformable, Phi=15 mm, (3) w+2w, Phi=40 mm (plein faisecau), (4) w+2w, Phi=20 mm.

Perspectives sur l'amélioration de la source

Pour le développement d'une source intense et fiable dans la gamme de longueur d'onde 10-40 nm, plusieurs étapes devront être franchies :

  • augmentation du nombre de photons en obtimisant encore davantage la technique w/2w, et particulièrement en dessous de 20 nm, étude de la polarisation de ces harmoniques
  • augmentation du nombre de photons en utilisant des impulsions laser plus courtes (15 fs au lieu de 35 fs)
  • amélioration de la focalisation par contrôle du front d'onde IR
  • monochromatisation (soit par des miroirs multicouches, soit par un monochromateur qui n'élargit pas l'impulsion XUV)

 

ENSTA CNRS Ecole Polytechnique